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      寧波材料所在Accounts of Chemical Research上發表論文: 師法自然,實現智能熒光高分子水凝膠的多色和多功能化
      作者:,日期:2022-08-02

        智能熒光高分子水凝膠是一類發光性能可調的高分子軟材料,其三維交聯網絡中包含大量水分子的獨特結構特點,使其可兼具經典熒光材料和高分子水凝膠的共同性能優勢及兩種材料集成后可能衍生出的新性能,在傳感檢測、信息防偽、仿生驅動、軟體機器人等應用領域得到廣泛關注,是先進發光高分子材料領域的重要發展方向之一。目前,智能熒光高分子水凝膠多是通過兩種或多種熒光團的物理共混或無規共聚合等方法來制備,存在變色范圍窄、功能單一等問題。

        反觀自然界,變色龍、章魚等生物體可根據環境需要呈現多彩皮膚顏色變化,生物學研究表明,優異變色性能主要來源于其皮下組織中不同色素細胞基元結構及其有序排列的多級層狀結構。此外,變色龍還可利用皮膚變色和身體變形等的多功能協同來執行偽裝、交流等復雜任務。這些生物體變色現象及其多功能協同行為可為智能多色及多功能熒光高分子水凝膠的構筑提供諸多借鑒。

        中國科學院寧波材料技術與工程研究所智能高分子材料團隊陳濤研究員和路偉研究員長期從事熒光高分子水凝膠的仿生構筑和功能調控研究,近日受邀在Accounts of Chemical Research, 2022, 55, DOI: 10.1021/acs.accounts.2c00320上發表題為“Mimicking Color-Changing Organisms to Enable the Multicolors and Multifunctions of Smart Fluorescent Polymeric Hydrogels”的文章,系統回顧了團隊通過模仿變色龍、章魚等生物變色皮膚的結構和機理,在寬范圍熒光變色高分子水凝膠仿生構筑、多功能協同行為拓展及傳感檢測、智能顯示等應用探索方面取得的系列研究進展,并展望了其未來發展方向。

        針對高分子水凝膠熒光變色范圍窄的難題,團隊借鑒變色龍的皮下組織中不同色素細胞基元結構及其有序排列的多級層狀結構,建立仿生多層結構設計的材料構筑新方法,首先通過半互穿網絡結構設計,將紅、藍兩種熒光團分別化學共聚入不同高分子網絡中(圖1),增大兩種熒光團間距離,因而可利用氫氧化鈉刺激實現紅色熒光團發光強度的連續改變而不顯著影響藍色熒光團發光強度,從而實現水凝膠熒光顏色在藍、紅二色間的寬范圍連續調控。進一步構筑仿生核殼結構高分子水凝膠(圖2),使三原色熒光團空間分布在不同核或殼層中,大大增加各熒光團間距離,因而可利用外界刺激實現各熒光團發光強度的連續改變,從而顯著拓寬高分子水凝膠的熒光變色范圍至全光譜。

        針對高分子水凝膠功能單一的問題,團隊借鑒變色龍等生物體經過億萬年生物進化成的多功能協同行為,提出仿生變形/變色多功能協同的新機制,將具有環境感知功能的熒光變色水凝膠與纖維素紙、彈性體等進行宏觀多層界面復合,構筑了一系列具有仿生熒光變色、三維變形或定向運動等多功能協同的仿生智能高分子水凝膠驅動器及軟機器人(圖3),豐富了熒光高分子水凝膠的功能性。

        在智能多色和多功能熒光高分子水凝膠構筑基礎上,針對具體應用需求,針對性設計界面復合各材料,充分利用功能協同效應,推動了其在智能顯示、傳感檢測等前沿領域應用。例如,團隊模仿章魚等頭足類生物的“生物電→肌肉運動誘導色素細胞形變→皮膚圖案變化”的獨特串聯響應皮膚圖案顯示策略,發展了如圖4所示的“近紅外光→熒光凝膠驅動器形變→多色圖案變化”的光控機械驅動調制的熒光圖案顯示全新思路,實現了快速可逆、精確多色調控的熒光圖案顯示需求。在傳感監測方面,團隊較早提出“可穿戴式食品安全快檢傳感器”的新設想,構筑Hg2+、甲醛檢測凝膠,并集成到可穿戴式食品安全快檢手套上,實現了可疑Hg2+、甲醛污染食品的接觸式初篩,省去了傳統食品安全快檢的復雜前處理過程。

        該論文得到了國家自然科學基金(52073297)、中德合作國際交流項目(M-0424)、浙江省自然科學基金(LD22E050008)、中國科學院青年創新促進會(2019297)和王寬誠教育基金(GJTD-2019-13)等項目的支持。


      圖1 仿變色龍皮膚中不同色素細胞基元結構的寬范圍熒光變色高分子水凝膠

      圖2 仿生多層結構熒光高分子水凝膠及其寬范圍熒光變色性能

      圖3 多材料非對稱界面復合構筑的仿生熒光變色、三維變形或定向運動等多功能協同仿生智能高分子水凝膠驅動器及軟機器人

      圖4 仿頭足類生物變色機理構筑的仿生智能熒光圖案顯示系統示意圖及其智能變色畫應用展示
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