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      寧波材料所在編程形狀記憶水凝膠實現分級形態信息加密方面取得進展
      作者:,日期:2022-08-09

        在日常交流的過程中,手語作為一種獨特的無聲語言可以利用手勢變化連續地傳遞出不同信息,并且對于經過特殊編碼的手勢,未經專業訓練的人無法解讀其手語背后的信息。因此,這種基于形態變化的形態信息對于信息的加密、傳遞以及解密具有獨特的優勢(圖1)。盡管智能形變材料可實現程序化變形,但其一次編程往往只能展現一種形態,因此試圖通過形變材料來模仿手語從而進行大容量、可連續的形態信息傳遞依然是一個巨大的挑戰。

        中國科學院寧波材料技術與工程研究所智能高分子材料團隊陳濤研究員長期從事功能與智能高分子水凝膠及其在形狀記憶、仿生變形以及信息存儲等方面的前沿探索研究。近期,該團隊基于手語的基本原理,編程形狀記憶高分子水凝膠進行連續靜態變形,對形態信息的加密與連續傳輸進行了有效的探索。

        為實現對形狀記憶水凝膠變形過程的控制,研究人員將短鏈烷烴修飾的聚乙烯醇(PVA-C6)引入聚丙烯酰胺-丙烯酸(P(AAm-co-AAc))的水凝膠網絡中,并作為分子開關來實時調控水凝膠的變形過程(圖2)。具體而言,研究人員將PVA-C6凝膠在50℃的去離子水中通過外力編程為目標形狀,而后將其轉移到50℃的Fe3+溶液中,利用P(AAm-co-AAc)中的羧酸根與金屬離子的配位作用形成臨時的交聯點固定臨時的目標形狀。隨后,再次在50℃的去離子水中將水凝膠重新展開成初始形狀,并在15℃的冷水中通過PVA-C6中短鏈烷烴的熱響應疏水團簇固定該臨時形狀。經過以上準備,當將具有初始形狀的PVA-C6水凝膠重新置于50℃的去離子水中時,PVA-C6中的疏水團簇被會被打開,從而使得水凝膠自發地從初始形狀向預先編程的形狀轉變。值得一提的是,由于短鏈烷烴的疏水性,使得其具有超快的溫度響應特性,可在10s內固定臨時形狀并達到90%的形狀記憶率。

        進一步地,為了增強對形狀的調控,研究人員在上述凝膠體系中加入具有光熱特性的Fe3O4納米顆粒,從而獲得了具有光熱特性的PVA-C6凝膠。得益于凝膠的光熱特性,當紅外激光照射到凝膠表面時,隨著凝膠溫度的上升,PVA-C6凝膠中的疏水團簇會被打開使得凝膠自發地從直條變成彎曲形狀。并且在變形的過程中,當撤去紅外激光時,凝膠的溫度會迅速降低并快速誘導短鏈烷烴重新形成團簇從而中止變形過程,使得凝膠停留在變形過程的中間形態?;谶@種靜態變形的行為,通過程序化控制外界紅外激光,蝴蝶狀的凝膠就可以任意地控制兩個翅膀揮動的角度和次序,從而在一次變形過程中展示出多種形態特征(圖3)。

        為了強化凝膠在一個變形過程中展示的形態特征,該團隊進一步提出了“變形節點”的概念,即將條形凝膠在第一次的形狀記憶過程中被彎曲的節點數記為n,而將一個變形節點在受到光照回復的過程中表現出的瞬態形態數記為m。對于一個條形凝膠而言,其通過不同變形節點的排列組合理論上能產生nm數的形態,這些不同的形態可被逐一編碼、對應不同的信息。因此,經過此種方式加密后,在nm個形態中只有一種光照解密的方式才能展示出正確的形態,從而獲得正確的密碼(圖4)。值得一提的是,當凝膠條中的密碼被正確解密后,將凝膠條置于熱水中,其展示的形態信息還可被快速掩藏實現閱后即焚。除此之外,當將一維的變形節點延伸到二維后,一個凝膠所能產生的形態數將進一步地被擴展為nm*nm。并且對于同一個目標形狀而言,會產生不同的解鎖路徑。在眾多解鎖路徑所產生的數字編碼中,只有唯一的編碼組合能得到正確的信息。因此,該凝膠可以像手語一樣,通過不斷變換形態,持續地輸出形態信息組成正確的字符串,最終傳遞出完整的信息(圖5)。

        該工作近期以題為“Programming shape memory hydrogel to a pre-encoded static deformation toward hierarchical morphological information encryption”的論文在線發表在Adv. Funct. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adfm.202206912。本研究得到了國家自然科學基金(52103246)、浙江省自然科學基金項目(LD22E050008、LD22A020002)、中科院青促會(2019297)、中德人才流動計劃(M-0424)、王寬誠教育基金(GJTD-2019-13)等項目的支持。

      圖1 基于手語的形態信息編碼過程

      圖2 具有靜態變形能力的形狀記憶水凝膠的制備與變形調控

      圖3 NIR下PVA-C6光熱凝膠的程序化變形過程

      圖4 基于變形節點的瞬態形態信息加密與解密

      圖5 基于手語的多級、連續形態信息加密與解密

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